À medida que o grande festival da Academia True Cross se aproxima, exorcistas e exorcistas unem esforços para banir qualquer demónio que ameace as celebrações. Entre eles, Rin Okumura é encarregado de exorcizar o demónio devorador de almas conhecido como Phantom Train, ao lado do seu irmão Yukio e Shiemi Moriyama. Durante a sua missão, o Phantom Train foge dos trilhos e começa a devastar a Academia True Cross. No caos que se segue, Rin encontra um demónio infantil a quem dá o nome de Usamaro e começa a desenvolver uma estranha amizade com ele. No entanto, as habilidades de Usamaro podem ser muito mais sinistras do que Rin inicialmente esperava.
